CO偶聯(lián)臨氫反應(yīng)Pd-Fe/Al2O3催化劑的XPS研究

CO偶聯(lián)臨氫反應(yīng)Pd-Fe/Al2O3催化劑的XPS研究

利用XPS及氬離子濺射等技術(shù)對(duì)CO偶聯(lián)和臨氫反應(yīng)中所用催化劑表面活性組分和助劑的含量及其化學(xué)狀態(tài)進(jìn)行了分析,并通過測(cè)定氫在催化劑表面的化學(xué)吸附,以及氫濃度對(duì)催化劑活性的影響,探討了CO偶聯(lián)反應(yīng)中催化劑臨氫失活的主要原因. XPS表征結(jié)果表明,CO偶聯(lián)反應(yīng)中催化劑活性組分以Pd0和Pd2+形式共存; 而臨氫反應(yīng)后僅以Pd0形式存在,助劑FeO從催化劑的內(nèi)部向表面遷移且有少量Fe2+轉(zhuǎn)變?yōu)镕e3+. 催化劑臨氫失活的主要原因是H2在活性組分Pd及助劑Fe(主要是FeO)表面均可形成解離吸附,形成的金屬氫化物可在低活化能條件下發(fā)生遷移. 這種遷移有利于副產(chǎn)物乙醇的生成,從而削弱了CO偶聯(lián)主反應(yīng),催化劑表面活性組分Pd的相對(duì)含量減少,并幾乎處于鈍化狀態(tài),導(dǎo)致臨氫反應(yīng)中CO轉(zhuǎn)化率、草酸二乙酯選擇性及空時(shí)收率均下降. 停止通入H2后,催化劑的活性可恢復(fù)至正常狀態(tài).

作 者： 何猆 高正虹 宋瑛 許根慧   作者單位： 何猆,宋瑛,許根慧(天津大學(xué)化工學(xué)院一碳化學(xué)與化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 天津 300072)

高正虹(天津大學(xué)理學(xué)院化學(xué)系, 天津 300072) 

刊 名： 催化學(xué)報(bào)  ISTIC SCI PKU 英文刊名： CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS  年，卷(期)： 2002 23(3)  分類號(hào)： O643  關(guān)鍵詞： 一氧化碳   偶聯(lián)   草酸二乙酯   鈀系催化劑   失活機(jī)理   X射線光電子能譜  

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